6 февраля 1867 года вице‑адмирала назначили начальником эскадры броненосных судов, построенных в 1865—1866 годах. Чтобы за кампанию сделать эскадру боеспособной, он применил новую систему боевой подготовки. В отличие от парусного флота, для технически сложных кораблей следовало до начала кампании готовить экипажи на берегу, затем на стоянке, после чего следовала одиночная подготовка корабля на рейде и в море. Лишь потом можно было начинать эскадренные учения. В июне, закончив подготовку одиночных кораблей, эскадра собралась на Транзундском рейде. К концу кампании разнородные броненосные корабли научились удерживаться в строю. Моряки с любовью относились к своему делу, стремились совершенствовать свои знания, соревнуясь друг с другом. Летом 1868 года флагман усложнил подготовку. Две канонерские лодки переоборудовали в суда для таранных учений. Бутаков считал необходимым учить артиллеристов, чтобы они могли действовать исходя из требований боя. Моряки успешно стреляли с ходу по неподвижным треугольным щитам, учились попадать в щиты движущиеся. Когда в 1870 году на вооружение поступили нарезные орудия, Бутаков ввел учения по стрельбе во время качки. Моряков учили плавать. Флагман на переходах между портами проводил эволюции эскадры, действуя как в военном крейсерстве.
В первый месяц кампании 1869 года Бутаков практиковал крейсерства, при которых суда, двигаясь полным ходом, по очереди огибали суда, стоявшие на рейде, выписывая сложные восьмерки. Флагман добивался слаженности в маневрах отрядов однотипных судов.
Бутаков поддерживал внедрение предложений офицеров, сам нередко предлагал усовершенствования. По его инициативе началась подготовка минеров и опыты с минным оружием. Осенью 1869 года вице‑адмирал основал минную школу для офицеров, в первую очередь добровольцев. С кампании 1870 года учения с атаками минных катеров на броненосцы стали систематическими. С 1873 года для отражения минных атак начали применять введенные Бутаковым на некоторых кораблях электрические прожекторы. В 1874 году на флоте была учреждена должность заведующего минной частью, а 1 октября были открыты минные офицерские классы и минная школа для матросов. Во многом это была заслуга Г.И. Бутакова.
По проекту Бутакова в 1874 году впервые оснастили броненосный фрегат «Петропавловск» противоминной артиллерией.
Проводились учения и по использованию тарана; чертежи эволюции после кампании раздали офицерам для руководства.
В 1877 году Бутаков подготовил и подал записку, в которой утверждал, что Россия не имеет ни броненосного, ни крейсерского флота, располагая массой прекрасных, но единичных судов. Он предложил строить крейсера и броненосцы сериями, проектируя их в соответствии с предполагаемыми задачами флотов, и готовить для них кадры.
С началом русско‑турецкой войны 1877—1878 годов броненосную эскадру Балтийского флота принял генерал‑адмирал. Бутакову поручили командование отрядом эскадры. В начале войны этот отряд установил минные заграждения у Выборга, Динамюнде и Свеаборга. Когда весной 1878 года возникла опасность появления британского флота, вице‑адмирал предложил держать отряды минных катеров в Кронштадте, Свеаборге, Роченсальме, Бьорке, Нарве, послать в Свеаборг отряд броненосцев, создать на побережье линии оптического телеграфа, связав им наблюдательные пункты со столицей, установить минные банки в разных местах Финского залива. Он показал слабость обороны Кронштадта и Санкт‑Петербурга. По рекомендации флотоводца совещание приняло решение усилить минные заграждения, прикрыв их артиллерией береговых батарей и кораблей, дополнительно оснащенных мортирами.
16 апреля Бутакова произвели в адмиралы и вскоре назначили начальником береговой и морской обороны Свеаборга. Моряк привел в базу отряд старых броненосцев. Он занимался многочисленными работами по усилению крепости, подготовке мин заграждения и т.п. Пришлось исправлять многие недочеты мирного времени, в том числе и следствия злоупотреблений.
Занимаясь вопросами подготовки судов, стоявших в Свеаборге, летом 1878 года Бутаков приказом ввел первый в мире шлюпочный трал для обнаружения и уничтожения якорных мин. В 1879—1880 годах он разработал и организовал морскую игру.
В начале 1881 года Г.И. Бутакова назначили главным командиром Петербургского порта. Однако, защищая интересы флота, он оказался в конфликте с вышестоящим руководством, был снят с поста и назначен в Государственный совет. Адмирал тяжело переживал свое увольнение и в ночь на 31 мая 1882 года скончался от апоплексического удара.
Бутаков явился связующим звеном между моряками лазаревской школы, преимущественно парусниками, привыкшими добиваться побед физическими силами матросов и собственным мужеством, и новым поколением офицеров, для которых важнейшее значение имело техническое образование. Его книга «Новые основания пароходной тактики» стала пособием для моряков разных стран.